摘要：鄂爾多斯盆地東緣韓城地區雖是我國第二個大規模投入商業開發的煤層氣區，但對其煤層氣的地化特征和成因還未形成系統認識。為此，采集了該區井口排采氣、煤樣、鉆井煤心解吸氣樣和井口排采水共78件樣品，并對樣品進行了組分、穩定碳同位素等系列分析。實驗數據表明，該區煤層氣具有以下特征：石炭-二疊系煤層氣組成以CH₄為主，重烴和C0₂含量很低，氣體濕度(C₂⁺)介于0.014%～2.880%；甲烷碳同位素值(δ¹³C₁)分布范圍小，介于-42.978‰～-32.200‰，隨深度的增加而變大，與R。呈正相關關系；乙烷碳同位素值(δ¹³C₁)介于-21.619‰～-9.751‰。δ¹³C₁偏輕、δ¹³C₂偏重：可能是受解吸-擴散過程中同位素分餾作用的影響而造成δ¹³C₁變輕的。最后，根據該區煤層氣的演化過程，結合Whiticar圖版，綜合分析認為該區煤層氣成因類型以熱降解氣為主，且系經過解吸 擴散同位素分餾效應改造的次生熱成因氣。

關鍵詞：煤層氣；成因；碳同位素；地球化學特征；熱解氣；解吸；分餾；鄂爾多斯盆地

鄂爾多斯盆地東緣韓城地區是中國第二個大規模投入開發的煤層氣區，目前已成為中國石油天然氣集團公司煤層氣開發的重點地區之一，截至2010年底，共鉆井400余口，控制煤層氣地質儲量1000×10⁸m³。盡管許多煤層氣井已經投入生產，但對于研究區煤層氣的成因依舊沒有形成系統認識。為了理清研究區煤層氣成分特征、來源和成因類型，指導鄂爾多斯盆地東緣煤層氣的勘探開發，筆者在綜合前人研究成果的基礎上，對韓城地區煤層氣地化特征進行了系統研究。

韓城地區隸屬于陜西省渭南市，地處關中平原的東北側。構造上位于鄂爾多斯盆地渭北隆起的東南緣，東面以黃河和韓城大斷裂為界，南臨渭河地塹，西南與澄臺礦區毗鄰，面積約為1500km²。研究區構造活動平穩，區域上由南向北、由東向西逐漸變弱，一般邊淺部相對于中深部復雜。北部以擠壓構造變形為主，呈北東南西向；南部主要為拉伸構造變形，有2個主導方向，即北東南西向和東西向，總體構造形態是一個傾向北西的具波狀起伏的緩斜大型單斜構造(圖1)。韓城地區主力產氣煤層分別為山西組3t煤層和太原組5^#、11^#煤層。山西組為陸相沉積，主要為河流沖積 三角洲沉積體系；太原組為海陸交互相沉積，主要為海灣一漏湖沉積體系。煤系地層基底為石炭系本溪組的鋁土質泥巖^[1～4]。

2.1.1 樣品及分析方法

    采集的樣品來源于韓城地區的中部和南部，包括井口排采氣、煤樣、鉆井煤心解吸氣樣和井口排采水共78件(樣)，由于北部鉆井稀疏，本次研究的樣品較少涉及。

    氣樣由鋼瓶保存，氣體成分和穩定碳同位素的測試分析是在中國石油油氣地球化學重點實驗室完成，使用的儀器分別為HP6890色譜儀和Delta V Advantage同位素質譜儀。對樣品多次重復分析，使兩次測量值之間的誤差滿足低于±1%，穩定碳同位素采用國際PDB標準。

2.1.2 組分特征

    據統計^[5]，煤層氣的平均氣體組成為CH₄93.2%；C0₂為3.1%；C₂⁺為2.6%；N₂為1.1%；干燥系數為0.77～1.O0。氣體濕度(C₂⁺)可以表示烴類氣體的成分，即C₂H₆和更重的烴類氣體的總含量^[6]。分析結果表明(表1)：韓城地區井口排采氣以烴類氣體為主，氣體成分含量相對穩定，其中CH₄含量最高，濕度最大值僅為0.350%，展現出極干氣的特性；C0₂含量和N₂含量均很低，分別為0.038%～1.812%、0.031%～0.648%。解吸氣氣體成分同樣以烴類氣體為主，濕度最大值高于排采氣，為2.880%，屬于干氣的范疇，C0₂含量為0.320%～4.480%。解吸氣的N₂含量變化較大，介于2.630%～75.180%，且比排采氣N₂含量大很多。造成這種差異的原因是因為氮氣為非極性分子，有效分子半徑小于CH₄，臨界溫度和沸點最低，在煤層中的吸附能力低，運移能力強，解吸過程中早期釋放量大，隨時間推移釋放量逐漸減小，且先前解吸的氮氣運移到淺部或適于儲存的地層中^[7]。另外，還和煤巖組分、實驗過程等因素有關系。

2.1.3 煤層氣碳同位素特征

煤層氣的碳同位素組成差異較大^[8]：δ¹³C₁分布范圍很寬，介于-80‰～-16.8‰；δ¹³C₂介于-32.9‰～-22.8‰；C0₂的δ¹³C介于-26.6‰～-18.6‰。國內煤層氣的δ¹³C₁變化也較大^[9～11]，介于-78‰～-13‰。研究表明(表1)，韓城井口排采氣的δ¹³C₁分布集中，多數分布在-42.978‰～-35.011‰，與國際上乙烷碳同位素值相比，δ¹³C₂偏重，為-21.619‰～-9.751‰。這是韓城地區煤層氣的一個重要的地化特征；解吸氣δ¹³C₁的分布范圍與排采氣類似，介于-41.600‰～一32.200‰，δ¹³C₁隨深度的增加而增大(圖2)，δ¹³C₁與R_o呈正相關關系(圖3)。

 

    根據戴金星等^[9]建立的煤成氣(包括煤層氣) δ¹³C₁與煤巖R_o之間的關系得知，韓城地區煤層氣實測值比理論值偏輕，國內外學者在多個煤層氣盆地也注意到這種現象并給出了一定的解釋^{[6，9，11～12]}，主要有4個方面的原因：①生物成因氣的影響；②煤層氣解吸擴散過程中同位素分餾作用的影響；③CH₄與C0₂之間的碳同位素交換反應；④水動力條件的影響。

    結合該區實際地質條件，其煤的變質程度處于中高階段，以煙煤為主，微生物對有機質的降解能力很弱，次生生物氣不易形成，對δ¹³C₁的影響有限。CH₄與C0₂之間的碳同位素交換反應要求具有較高濃度的CH₄和C0₂，較低的溫度條件。隨變質程度的增加，煤層中生成的C0₂大量減少，且所產生的C0₂極易溶解在水中或擴散丟失，故這種反應的程度比較有限。

    強水動力條件下，經過水淋濾后的煤層氣，甲烷碳同位素會明顯變輕。隨著淋濾時間增加，甲烷碳同位素變輕的程度加大。水溶作用對CH₄碳同位素可以產生分餾效應，更容易把”CH₄溶解帶走。然而韓城地區地層水的類型以CaCl₂型為主，通常CaCl₂型地層水為深層成因水，多處于承壓區，表明該區為水文滯留區，水動力弱，水溶作用對碳同位素的影響可以忽略。在白堊紀后期，燕山運動使韓城地區的地層抬升并遭受剝蝕，引起煤層埋藏變淺和上覆地層壓力降低(卸壓)，導致煤層氣的解吸。在解吸過程中，重烴比CH₄難解吸，¹³CH₄比¹²CH₄難解吸，故解吸-擴散過程中易發生同位素的分餾效應，即先解吸出來的煤層氣δ¹³C₁相對偏輕，殘留CH₄相對富¹³CH₄而偏重。因此，導致δ¹³C₁值變輕的原因推測是解吸擴散過程中同位素分餾作用所致。

    綜上所述，韓城地區煤層氣碳同位素具有以下幾個特征：①δ¹³C₁分布穩定，隨深度和R_o的增加而增大；②未發現生物氣存在的特征；③乙烷碳同位素值偏重，推測是高變質煤化作用的結果；④δ¹³C₁具有偏輕的特點。

2.2.1 煤層氣藏的形成與演化

2.2.1.1 早古生代晚期-晚中生代早期

    在該時期(早古生代晚期-晚中生代早期)，韓城地區處于構造抬升時期，地層遭受剝蝕。從石炭紀開始地層開始持續沉降，海水自東向北侵入，區內普遍接受沉積，海進海退頻繁，為海灣-漏湖沉積體系。

2.2.1.2 早二疊世

    到早二疊世，地殼緩慢抬升，海灣一漏湖相沉積體系轉化為河流一三角洲沉積體系。此階段為韓城地區煤層沉積期，發育多套煤層。雖地殼起伏頻繁，但幅度不大，總體上以沉降為主，沉積環境相對穩定，沉積物厚度大，有利于煤的形成和保存。

2.2.1.3 三疊紀

    早-中三疊世該區持續沉降，煤層基本處于持續埋深狀態，同時古地溫持續增加，煤系地溫介于80～110℃，煤的熱演化不斷加深，可達到氣煤階段(R_o介于0.6%～0.9%)，此階段以生成濕氣為主，CH₄含量少；到三疊紀末，印支運動使地殼抬升從而導致第一次深成變質作用結束，由于印支運動只是使韓城地區地層出現短暫抬升且強度低，對生氣條件和煤層氣藏原始狀態未產生太大的破壞，此階段仍以濕氣為主，對δ¹³C₁未產生太大影響。

2.2.1.4 侏羅紀-白堊紀

    早侏羅世-早白堊世末期，地殼又開始沉降，此時期煤系沉降到最大埋藏深度，同時受區域構造熱活動和埋深的影響煤層地溫增高，煤的熱演化速度加快，煤化作用持續增高，煤系溫度介于110～140℃，煤演化變質為貧煤和無煙煤(R_o介于1.9%～2.6%)，在此階段生成大量的煤層氣，為煤層氣形成的主要階段和時期，氣體組分以CH₄為主，少量重烴氣和C0₂，δ¹³C₁和δ¹³C₂較大，未經過次生條件的改造。

    白堊紀末期，燕山構造活動造成整個鄂爾多斯盆地抬升，韓城地區抬升幅度最大，伴隨褶皺、斷裂等構造作用，第二次煤化作用逐漸停止。強烈的構造活動使侏羅系、下白堊統剝蝕殆盡，煤層埋藏較淺，并在東部地區出露。此階段是煤層氣藏主要的調整改造時期，對煤層氣的原始狀態和保存條件產生了很大的影響，煤層氣經歷了解吸 擴散的過程，使煤層氣主要含CH₄，同時δ¹³C₁發生同位素分餾效應，δ¹³C₁變輕。

2.2.1.5 新生代-現今

    新生代早期，在喜山運動的作用下，該區地層繼承性地繼續抬升，煤層及上覆地層進一步剝蝕，煤層氣的保存再次遭受改造并最后定型，成為現今的形態^[13～15]。

    通過對韓城地區煤層氣演化過程分析，該區煤層熱演化程度較高，煤層氣主要以熱成因氣為主，盡管在后期改造作用中研究區的東部煤層出露于地表，可能遭受大氣降水等因素的影響，但煤層氣碳同位素值(通常把δ¹³C₁＜-55‰認為是生物成因氣)的特征表明并沒有生物氣的混入。

2.2.2 成因類型

    國內外學者都提出了多種煤層氣成因類型判別的圖版^[16～17]，多數是基于煤層氣組分和穩定同位素的特征建立的，取得了較好的應用效果。其中，Whiticar圖版是煤層氣成因判別的經典圖版之一。為此，將韓城地區煤層氣的組成和同位素值數據在Whiticar判別圖版上成圖(圖4)。分析發現韓城煤層氣主要是熱成因氣，且存在經過解吸一擴散作用效應改造過的次生煤層氣，這與從地質條件推測碳同位素變輕的原因基本一致。再者，乙烷碳同位素值偏重也是熱成因氣的一個重要證據，是生物氣不具有的。韓城地區煤層熱演化程度處于貧煤和無煙煤(R_o介于1.9%～2.6%)階段，結合煤層氣演化過程和氣體地球化學特征分析，筆者認為韓城煤層氣的成因類型以熱降解氣為主且系經過解吸-擴散效應改造的次生熱成因氣。因此，應以尋找熱成因氣為今后的煤層氣主要勘探目標。

    1) 韓城地區石炭一二疊系煤層氣成分以CH₄為主，僅有少量的重烴。δ¹³C₁分布范圍小，介于-42.978‰～-32.200‰，且δ¹³C₁隨埋藏深度和熱演化程度(R_o)的增加而增大。

    2) 該區δ¹³C₁總體具有偏輕的特點，這主要是由于地層抬升導致卸壓，從而發生解吸-擴散效應所引起的。

    3) 韓城地區煤層氣成因類型是以熱降解氣為主，且系經過解吸-擴散效應改造的次生熱成因氣。

    致謝：感謝韓軍高級工程師、田豐華博士在資料收集中給予的大力幫助!

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