摘 要

　　　　　　　——以四川盆地南部地區下寒武統筇竹寺組頁巖為例摘　要：尋找一種能夠有效表征海相頁巖有機質碳化現象的可靠證據，是當前開展古老地層頁巖氣選區面臨

　　　　　　　——以四川盆地南部地區下寒武統筇竹寺組頁巖為例

摘　要：尋找一種能夠有效表征海相頁巖有機質碳化現象的可靠證據，是當前開展古老地層頁巖氣選區面臨的重大科學問題。為此，以鉆井巖心、測井和分析化驗資料為基礎，通過對比分析四川盆地南部地區下寒武統筇竹寺組、下志留統龍馬溪組2套富有機質頁巖的電性特征，探索研究了筇竹寺組頁巖有機質碳化現象及其對頁巖氣賦存條件的影響。獲得以下認識：①電性實驗證實，川南地區筇竹寺組富含有機質頁巖已出現有機質碳化特征，根據極高成熟度、富有機質頁巖的干巖樣低電阻率特征和井下超低電阻率測井響應特征，能夠直觀判斷有機質的碳化程度、評價烴源巖質量；②川南南部長寧地區筇竹寺組頁巖表現為干樣低電阻率和低一超低測井響應特征，有機質已出現嚴重碳化現象，威遠地區筇竹寺組頁巖電阻率曲線基本正常，石墨化程度介于龍馬溪組和長寧筇竹寺組之間；③中高電阻率頁巖在生氣潛力、基質孔隙發育程度和對天然氣吸附能力等方面明顯優于超低電阻率頁巖；④川南北部犍為  威遠一潼南地區富有機質頁巖具有中一高電阻率特征，鉆井已獲工業氣流，為筇竹寺組頁巖氣勘探開發的有利區。

關鍵詞：四川盆地南部  早寒武世  富有機質  海相頁巖  石墨化  電阻率  響應特征  頁巖氣  選區

Electric property evidences of the carbonification of organic matters in marine shales and its geologic significance：

A case of the Lower Cambrian Qiongzhusi Shale in southern Sichuan Basin

Abstract：Searching for some reliable evidences that can verify the carbonification of organic matters in marine shales is a major scientitle issue of facing play fairway identification in old shale gas plays．Based on core，logging and testing data，an electric property correlation was performed between the two organic rich shale layers in the Lower Cambrian Qiongzhusi Fm and the Lower Silurian Longmaxi Fm in southern Sichuan Basin．The results were used to analyze the carbonification of organic matters in the Qiongzhusi Shale and its influence on gas storage in the shales．The following conclusions were obtained．(1)The electric properties verify the carbonification of organic matters in the Qiongzhusi Shale in the study area．The dry samples from this highly mature organic rich shale show a low resistivity，while showing an ultra-low resistivity on downhole logs．These resistivity values can be used to directly determine the degree of organic matter carbonification and the quality of source rocks．(2)In the Changning area，the Qiongzhusi Shale shows a low resistivitv of dry samples and low to ultra-low resistivity on logs and the organic matters are seriously carbonized，while in the Weiyuan area，the Qiongzhusi Shale shows a basically normal resistivity and its degree of graphitization is between the Longmaxi and Qiongzhusi Fms in the Changning area．(3)The shale with a medium-to-high resistivity is remarkably better than that with an ultra-low resistivity in the respects of gas generation potential．matrix porosity and gas adsorption capacity．(4)Industrial gas flow was tested in the organic shales with a mediumto-high resistivity in the Jianwei-Weiyuan-Tongnan area in the north，where the Qiongzhusi Shale is a favorable shale gas exploration target．

Keywords：southern Sichuan Basin，Early Cambrian，organic rich，marine shale，graphitization，resistivity，response signature，shale gas，play fairway identification

下寒武統筇竹寺組是我國南方海相頁巖氣勘探開發的重要目的層之一^[1-3]。近幾年來，我國地質工作者圍繞該套層系開展了烴源巖評價、頁巖儲層表征和戰略選區^[1-9]等研究工作，總體認為：筇竹寺組黑色頁巖具有分布廣、富有機質頁巖集中段厚度大(圖1)、巖石脆性好等頁巖氣賦存的有利條件^[1-7]，但該頁巖地層時代老(距今約5．7億年)，熱演化程度極高(Ro介于2.5％～5.0％)，在四川盆地及周邊已出現有機質碳化現象，頁巖儲集條件和含氣性明顯不及下志留統龍馬溪組^[6-8]。另外，寒武系生烴母質以低等浮游藻類為主，不存在高等植物遺骸^[6]，頁巖中缺乏鏡質體、瀝青等物質，導致同一巖樣在不同實驗室測試的R。值存在較大差異，常常不能反映熱演化程度的實際狀況，致使筇竹寺組頁巖氣選區難度大。尋找一種能夠有效表征海相頁巖有機質碳化現象的可靠證據，揭示有機質碳化對頁巖含氣性的影響，是當前開展古老地層頁巖氣選區面臨的重大科學問題。

 

研究證實，在烴源巖熱演化進程中，隨著熱成熟度升高，有機質首先降解為干酪根，干酪根在隨后的變化過程中產出揮發性不斷增強、氫含量不斷增加、分子量逐漸變小的碳氫化合物，最后形成甲烷氣。隨著溫度的增加，干酪根不斷發生變化，其化學成分也隨之改變，逐漸轉變成低氫量的碳質殘余物，并最終轉化為石墨(即碳化) ^[10]。目前，國內外對烴源巖在熱演化過程中的碳化現象研究較少，并且缺乏判識有機質碳化的有效地球化學方法。

對筇竹寺組的勘探和研究程度遠不及龍馬溪組，所鉆的頁巖氣評價井僅4口(編號A、B、H、I)，主要分布在川滇的威遠、長寧和鎮雄地區，其他揭示寒武系頁巖的鉆井(編號D、E、F、G、J)皆為常規油氣勘探評價井(圖1)。鑒于烴源巖碳化呵能導致電測曲線出現低—超低電阻響應特征，筆者以筇竹寺組頁巖鉆井巖心、測井和分析測試資料為基礎，通過對富有機質頁巖干樣開展電阻率實驗測試以獲得有機質碳化的直接證據，并以此對井下電阻率測井數據進行標定，進而利用測井電阻率響應對川南不同地區筇竹寺組的有機質碳化現象進行表征；同時結合與龍馬溪組電性、巖相、地球化學、吸附能力等相關資料的對比分析，探討不同程度的有機質碳化現象對頁巖氣賦存條件的影響，以探尋極高成熟度海相頁巖氣地質評價的新途徑，并據此為筇竹寺組頁巖氣資源戰略選區提供地質依據。

1　頁巖有機質碳化研究現狀

國內外對烴源巖在熱演化過程中的碳化現象研究較少，研究手段局限于鏡下觀察、干酪根元素分析和測井響應等方面^[10-14]。

鏡下觀察存在六邊形片狀結構的石墨晶體是有機質碳化的直接證據，但需要分辨率極高的顯微鏡設備和巖石樣品中具有足夠多的石墨片狀晶體才可能實現。石墨六邊形C—C鍵長僅為0.142nm，每一網層f司距為0.34nm，而現今高倍掃描顯微鏡的分辨率一般超過10nm。可見，利用高倍顯微鏡尋找有機質中的石墨晶體，其難度極大，也不可行。

干酪根元素分析是判斷有機質碳化的一條重要途徑。陳建平、程克明等學者認為，干酪根的H／C原子比隨著有機質生烴演化進程逐漸降低，是一項衡量有機質成熟演化程度的有效指標，當海相烴源巖H／C降低到10％以下(對應Ro>3％)則進入石墨化階段(即碳化) ^[11-12]。此認識是基于實驗模擬得出的推論，且實驗模擬Ro最高為3％。因此不能完全反映我國南方海相頁巖的實際熱成熟狀況，也無法解釋筇竹寺組頁巖有機質的碳化程度。

電阻率測井響應是研究有機質熱演化程度的重要依據^[13-15]，也是表征頁巖碳化程度的間接證據^[8]。石墨為導電性極強的礦物，其電阻率在常溫下為8×10^-6～l3×10^-6W·m。在筇竹寺、龍馬溪組等古老地層的富有機質頁巖中，有機質體積含量介于2％～20％，多呈分散狀、層狀或條帶狀分布，經嚴重碳化后具有較強的導電性。筆者在開展海相頁巖儲層表征時，發現長寧地區筇竹寺組底部頁巖具有超低電阻測井響應特征(電阻率普遍低于1W·m)，初步認為該現象為有機質碳化的重要證據^[8]。

總之，目前對頁巖中于酪根在自然狀態下的碳化現象還處于探索階段，尚缺乏有效判識的直接可靠證據。

2　頁巖有機質碳化的電性證據

2．1　干巖樣的電阻率實驗

海相富有機質頁巖由石英、長石、方解石、白云石、黃鐵礦等脆性礦物以及黏土、有機質組成，石英、長石和碳酸鹽巖等脆性礦物多呈分散狀或層狀分布，黃鐵礦一般呈星點狀分布，有機質在頁巖中多呈分散狀分布，但隨著豐度增加則出現層狀或條帶狀分布，黏土礦物多呈層狀分布^[4，16-18]。根據沉積巖巖石物理研究和實踐，沉積巖中的脆性礦物骨架顆粒、有機質和烴類一般不導電^[19]，黃鐵礦因含量少(質量百分含量一般不超過8％，體積百分含量不超過4％)且分布局限，其導電性可以忽略不計，而賦存于巖石孔隙中的高礦化度地層水則是主要的導電介質^[20]。因此，富有機質頁巖干燥樣品一般不會出現導電現象，但如果出現有機質石墨化現象則可能有例外。

筆者以川南長寧地區筇竹寺組、龍馬溪組黑色頁巖為研究對象，在B井筇竹寺組、C井龍馬溪組分別挑選有機質豐度不同的頁巖樣品開展干樣電阻率實驗測試(前者9個，后者2個)。實驗過程如下：首先對樣品進行干燥處理，去除所有頁巖樣品的基質孔隙殘留水，然后分別測量十樣電阻率、巖礦和TOC。實驗測試結果顯示(表1、圖2)，2套頁巖的干樣呈現出截然不同的電性特征。

 

 

筇竹寺組頁巖9個干樣電阻率與TOC具有明顯的負相關性。在1733.96～1856.20m段的5個樣品，黏土礦物含量為31.1％～44.5％，TOC為0.24％～2.38％，有機質含量總體較少，測試電阻率值介于326.3～731553.1W·m，呈現高阻絕緣特征；在1860.96～1886.40m段的4個樣品，黏土礦物含量為24.9％～36.7％，TOC增加至2.71％～6.62％，測試電阻率值下降為6.0～51.4W·m，呈現低電阻特征。這表明，長寧筇竹寺組底部富有機質頁巖段干樣具有較強的導電能力，導電物質主要是有機質。可見，該區塊筇竹寺組已出現有機質嚴重碳化現象。

C井龍馬溪組干樣則未出現上述低電阻現象。2個樣品的黏土礦物含量分別為16.5％和50.5％，TOC分別為3.4％和2.4％，測試電阻率值則分別為3606.1和41537.3W·m，呈現高阻一絕緣特征。這表明，龍馬溪組富有機質頁巖段尚未出現有機質碳化現象。

2．2　富有機頁巖段的電阻率測井晌應

筆者將長寧B井筇竹寺組9個樣品點的井下測井電阻率與干樣電阻率進行對比發現，樣品點的測井電阻率為0.177～457.93W·m，較干樣電阻率整體低2～4個數量級(表1)，但與后者具有顯著的正相關性，測井電阻率在2W·m以下則對應的干樣電阻率小于100W·m(圖3)。另外，9個樣品點的測井電阻率與TOC同樣具有顯著的負相關性，在1860.96～1886.40m(富有機質頁巖段)呈現超低電阻特征(電阻率介于0.177～1.347W·m)(表1)。這表明，長寧筇竹寺組井下導電物質主要為有機質和頁巖孔縫中地層水，其中擁有高礦化度的地層水是導致測井電阻率整體低于干樣電阻率的重要介質。由于筇竹寺組下段為深水陸棚沉積，地層水物理化學性質在整個層段總體穩定，而有機質豐度差異較大，僅在底部高伽馬段(192～615 API)較高，這表明長寧筇竹寺組底部出現的異常低電阻測井響應則主要是碳化后的有機質導電所致。可見，利用極高成熟度、富有機質頁巖的超低電阻測井響應特征(電阻率小于2W·m)和干巖樣低電阻特征(電阻率小于100W·m)，均可以直觀判斷有機質的碳化程度，進而評價烴源巖的質量。

 

3　頁巖有機質碳化電性特征的地質意義

有機質碳化是烴源巖進入極高成熟階段必然發生的地球化學現象，對高過成熟海相地層的頁巖氣賦存條件產生不利影響，主要表現為頁巖的生氣潛力接近衰竭，有機質孔隙減少，有機質對天然氣的吸附能力降低。筆者通過對川南地區筇竹寺組和龍馬溪組兩套頁巖有機質碳化的電性特征對比，并結合勘探實踐，對筇竹寺組頁巖氣賦存條件進行粗淺分析和有利區優選，進而獲得3點認識。

3．1　川南地區筇竹寺組頁巖有機質碳化程度存在南北差異，生氣潛力區域變化大

川南及其周邊地區筇竹寺組黑色頁巖自沉積以后，經歷了早期長期深埋和晚期抬升等地質作用過程^[9]，盡管熱演化程度高，但受區域差異升降運動影響，北部(犍為—威遠—潼南，即F-A-E-D井區)、中部(隆昌—瀘州，即G井區以南)和南部(長寧—鎮雄—大方，即B-I-J井區)有機質碳化程度可能并不相同，表現為筇竹寺組底部電阻率測井響應存在著明顯的差異。

目前，揭示筇竹寺組底部頁巖的鉆井較少，主要分布在北部的犍為威遠潼南和南部的長寧鎮雄—大方(圖1)。為了解北區、中區、南區等不同區塊筇竹寺組底部有機質的碳化程度，筆者以A井(龍馬溪組和筇竹寺組)、C井(龍馬溪組)、B井(筇竹寺組)測井和分析測試資料為基礎(圖1)，建立3口井2套頁巖測井電阻率與有機質豐度關系模板(圖4)，對比分析川南龍馬溪組(A C井)、威遠筇竹寺組(A井)和長寧筇竹寺組(B井)的電阻率響應特征，定性判斷三者的有機質碳化程度和生氣潛力。

 

3．1．1川南龍馬溪組

作為我國海相頁巖氣的主力產層，其富有機質頁巖為含鈣質、富硅質、中高有機質豐度的黑色頁巖，黏土礦物含量為10％～53％(平均為29％)，與Barnett頁巖(平均為25.6％～33％)相近^[1，18]。圖4顯示，A、C井頁巖段電阻率介于20～110W·m，與上Barnett頁巖(GR為90～150API，電阻率介于20～100W·m)相當，但低于下Barnett頁巖(GR為120～210API，電阻率介于80～200W·m) ^[13-14]，且與有機質豐度大致呈正相關性，即隨TOC增大而增大。可見，龍馬溪組富有機質頁巖段電阻率隨有機質豐度的變化趨勢與Barnett頁巖的電阻率曲線特征相似，反映了處于生烴窗內烴源巖的正常電性特征。鉆探和地球化學分析顯示，龍馬溪組在川南及其周邊出現整體含氣特征，位于筠連龍馬溪組出露區的最淺出氣井井深不足300m，瀘州、隆昌、長寧等向斜區地層壓力系數達到1.4～2.2^[18]，頁巖殘余有機質生烴潛量(S1+S2)介于0.08～0.50mg／g。這表明，龍馬溪組富有機質頁巖處于有效生氣窗內，有機質未出現明顯碳化現象，生氣潛力相對較好。C井干樣的高阻絕緣特征也說明這一點。

3．1．2長寧筇竹寺組

富有機質頁巖為硅質頁巖、碳質頁巖和粉砂質頁巖組合，與龍馬溪組在巖相、巖石礦物組成和有機質豐度等方面相近^[8,18,21]，因此兩者的電性特征應該具有可對比性，且能反映有機質成熟度的差異。與龍馬溪組電性特征相比，B井測井響應為低超低電阻特征(一般低于1W·m)，電阻率與有機質豐度關系呈明顯負相關性(出現反轉)，即電阻率隨TOC增大而降低(圖4)。前面論述已證實其有機質已出現嚴重碳化現象。根據鉆探和地球化學分析結果，B井筇竹寺組未獲氣顯示，頁巖殘余有機質生烴潛量介于0.02～0.04mg／g，氫指數HI介于1～2mg／g。這表明，長寧筇竹寺組總體已處于生氣衰竭的極高成熟階段，生氣潛力較龍馬溪組差。

目前，與長寧B井具有相似電性特征的鉆井還有位于隆昌—瀘州、長寧—鎮雄—大方地區的G、B、H、1、J等5口井(表2、圖l)，富有機質頁巖測井電阻率介于0.1～2.0W·m，平均為0.5～0.8W·m，鉆探均未獲氣，均顯示有機質出現嚴重碳化現象。

 

3．1．3威遠筇竹寺組

富有機質頁巖為中低有機質豐度的粉砂質頁巖，黏土含量為19％。受脆性礦物含量高影響，A井測井響應為高阻特征(高于240W·m)，電阻率與TOC關系不明顯(圖4)。筆者在相關文獻中已證實，威遠A井筇竹寺組頁巖有機質孔隙相對較少且鏡下出現塌陷現象，顯示有機質碳化跡象^[8]。鉆探和實驗證實，A井筇竹寺組獲工業氣流，地層壓力系數為1.0，測試含氣量為1.0～3.5m²／t，頁巖殘余有機質生烴潛量介于0.04～0.1mg／g。這表明，威遠筇竹寺組熱演化程度和生氣潛力介于川南龍馬溪組和長寧筇竹寺組之間，可能處于生氣窗下限附近。

目前，與威遠A井具有相似電性特征的鉆井還有位于潼南、犍為地區D、E、F共3口老井(表2、圖l)，E井為中—高阻井區(60～300W·m)，鉆探獲氣顯示，D、F井為中—低阻井區(2～80W·m)。

由此判斷，川南海相頁巖有機質碳化程度大致可劃分為3個級別，可與烴源巖生氣潛力的3個不同階段相對應，即：

1)有效生氣窗內(即有機質未出現碳化階段)電性特征正常，即：電阻率與有機質豐度基本呈正相關，測井電阻率值一般高于20W·m，如川南龍馬溪組。

2)生氣衰竭階段(即有機質嚴重碳化階段)出現超常低電阻響應，即：電阻率與有機質豐度呈負相關關系(即電性曲線反轉)，且測井電阻率值低于2W·m，如川南中南部筇竹寺組。

3)在有效生氣窗下限附近(即有機質碳化程度介于1和2之間的過渡階段)，電性特征基本正常，即電阻率與有機質豐度關系不明顯，受巖相影響可能為高阻，也可能為低阻(2～20W·m)，如川南地區北部筇竹寺組。

3．2　中高電阻頁巖的富氣條件明顯優于超低電阻頁巖

超低電阻測井響應是高過成熟頁巖有機質碳化的典型特征。有關筇竹寺組有機質碳化導致基質孔隙減少(即超低電阻頁巖物性較差)的認識，筆者已在相關文獻中論述^[8]。這里重點開展中高電阻頁巖和超低電阻頁巖對天然氣吸附能力的對比分析，探討有機質碳化對高過成熟海相頁巖吸附能力的影響。

筆者從長寧B井筇竹寺組和C井龍馬溪組分別采集超低電阻頁巖樣品4個(測井電阻率介于0.11～1.50W·m，TOC介于1.68％～7.93％)和中高電阻率頁巖樣品5個(測井電阻率介于22.6～45.9W·m，TOC介于0.99％～3.95％)，并委托中國石油勘探開發研究院廊坊分院開展高溫高壓等溫吸附實驗。實驗儀器為ISO300型等溫吸附儀，設置實驗溫度70℃、最大壓力20.22MPa、氣體介質為甲烷，保證溫壓條件與井下基本相當。實驗結果顯示：2套地層頁巖樣品的最大吸附量分別為龍馬溪組1.38～3.97m³／t、筇竹寺組1.61～5.8m³／t，與TOC均呈線性正相關性(圖5)；在有機質類型相似(兩者均為腐泥偏腐泥混合型)和有機質豐度(TOC)相同條件下，龍馬溪組中高電阻頁巖的吸附能力明顯高于筇竹寺組超低電阻頁巖，前者為后者的1.2～1.25倍。這表明，在高過成熟階段，隨著有機質碳化程度的增強，富有機質頁巖對天然氣的吸附能力降低。

 

3．3　北部富有機質頁巖中一高電阻測井響應區為川南筇竹寺組頁巖氣有利區

由此可預測川南筇竹寺組富有機質頁巖的分布區(圖1、表2)。北部的犍為威遠—潼南地區具有中—高電阻特征，鉆探已獲氣流，證實頁巖氣賦存條件相對有利，是筇竹寺組頁巖氣勘探有利區；中部的隆昌—瀘州和南部的長寧—鎮雄—大方普遍具有超低電阻特征，鉆井未獲氣顯示，證實生氣接近枯竭，頁巖氣賦存條件相對較差，為筇竹寺組頁巖氣勘探風險區。

4　結論

1)干巖樣巖電實驗和電阻率測井響應特征證實，川南筇竹寺組富有機質頁巖已出現有機質碳化特征，利用極高成熟、富有機質頁巖的干巖樣低電阻特征和井下超低電阻測井響應特征是直觀判斷有機質的碳化程度、評價烴源巖質量的有效方法。

2)川南筇竹寺組頁巖有機質碳化程度存在南北差異。長寧以南地區筇竹寺組表現為干樣低電阻和測井低—超低電阻響應特征，有機質已出現嚴重碳化現象；威遠地區筇竹寺組電阻率曲線基本正常，但已出現碳化，石墨化程度界于川南龍馬溪組和長寧筇竹寺組之間。

3)根據筇竹寺組富有機質頁巖石墨化的電性特征，中高電阻頁巖在頁巖生氣潛力、基質孔隙發育程度和對天然氣吸附能力等方面明顯優于超低電阻頁巖，研究區北部的犍為威遠—潼南地區具有中—高電阻特征，鉆井已獲氣流，為筇竹寺組頁巖氣勘探有利區。

 

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本文作者：王玉滿  董大忠  程相志  黃金亮  王淑芳  王世謙

作者單位：中國石油勘探開發研究院

  中國石油西南油氣田公司勘探開發研究院