摘 要

摘　要：生物脫硫具有凈化水平高、流程簡單、污染少、能耗低等特點，能有效緩解硫排放引發的環境問題。為此，回顧了生物脫硫技術的發展歷程，闡述了天然氣生物脫硫技術的基本原理和

摘　要：生物脫硫具有凈化水平高、流程簡單、污染少、能耗低等特點，能有效緩解硫排放引發的環境問題。為此，回顧了生物脫硫技術的發展歷程，闡述了天然氣生物脫硫技術的基本原理和工藝流程，總結了其技術優勢以及國內外應用的概況，重點介紹了中國石油西南油氣田公司天然氣研究院在生物脫硫工藝技術開發上所取得的一系列成果：形成了適用于高含硫環境下分離篩選脫硫微生物的專利技術；獲得了性能優良、具有自主知識產權的天然氣脫硫微生物菌種；完成了脫硫溶劑配方體系和菌種培養方案的研究；同時，建立了天然氣生物脫硫實驗室評價裝置，通過關鍵參數控制及過程優化，使得脫硫效果有了顯著提升。最后指出了天然氣生物脫硫技術的發展方向：①利用現代生物技術，提高脫硫菌種的性能；②應用流體研究技術，開發高效生物反應器；③完善配套技術研究，真正實現零排放；④優勢互補，與現有工藝相結合。

關鍵詞：天然氣凈化  石化微生物  生物脫硫  生物反應器  硫排放  進展  發展方向  中國石油西南油氣田公司

Biodesulfurization in natural gas sweetening process and its research progress

Abstract：The biodesulfurization in natural gas sweetening process has such advantages as a high level of gas purification，a simple workflow，less pollution，low energy consumption，etc．and the most important of all，it can help mitigate the risk in environment pollution caused by sulfur emission．In view of this，after an overview of the history of biodesulfurization technology．this paper elaborates its basic principles and workflow．Then based on a brief summary of its technical superiority and its application at home and abroad，this paper presents in detail the achievements in this domain made by the Natural Gas Research Institute of PetroChina Southwest Oil＆Gasfield Company．(1)It is patented separating and screening the microbes for desulfurization．(2)The mixed animalcule bacteria with favorable performance are obtained with independent intellectual property rights．(3)The studies on the for mula system of desulfurization solvents and strains cultivating schemes have been completed．(4)An experimental evaluation unit is established for biodesulfurization，on this basis，the key parameters are as well controlled as the process is optimized，thereby the sulfurization result will be improved to a high level．In the end，this paper points out the developing trend of the biodesulfurization in natural gas sweetening process．First，the performance of sulfurization strains will be improved by use of modern biological technology．Second，fluid technology research will be adopted to develop a highly efficient bioreactor．Third，zero emission will be ultimately achieved by implementing the supporting technology research．Last，complementing each other's advantages，the current technology will be highly improved．

Key words：natural gas sweetening，petrochemical microbes，biodesulfurization，bioreactor，sulfur emission，advance,developing trend．Petrochina Southwest Oil & Gasfield Company

早在20世紀50年代，Leathen及Temple等就發現某些種類的細菌與煤炭中二硫化鐵(FeS2)的氧化有關，并從煤礦坑的污水中分離出氧化亞鐵硫桿菌(Thiobacillus ferrooxidans)。Baalsrud等發現了硫桿菌屬的脫氮硫桿菌(Thiobacillus denitrificans)能夠直接以H2S為能源進行生長。隨后人們又發現了排硫硫桿菌(T．thioparus)等同樣具有這個能力。l957年，Paneray撰寫的《利用土壤微生物處理H2S廢氣》發明專利問世。從此以后，國內外開展了許多生物脫硫方面的基礎性研究工作，在脫硫機理、菌種篩選培育、反

應器設計開發等方面都取得了很多有價值的研究成果^[1-5]，并進行了半工業性試驗。然而，當時這些發現和成果并未引起足夠重視。直到20世紀80年代，由于世界范圍的S02污染和酸雨問題日益嚴重，各個國家才逐漸開始重視生物脫硫有關技術的研究開發。生物脫硫具有凈化水平高、流程簡單、污染少、能耗低等特點，能有效緩解硫排放引發的環境問題^[6-9]。近年來，歐洲國家、美國、日本等發達國家紛紛開展了生物脫硫技術的研究，重點開發生物脫硫工藝技術與相關配套設備，積累了豐富的實驗與現場工程應用經驗，成立了完善的生物脫硫研發團體和應用推廣公司，使生物脫硫技術得到了快速的發展^[10-12]。

1　天然氣生物脫硫技術概述

生物脫硫，又稱生物催化劑脫硫(Biocatalytic Desulfurization，BDS)，是一種在常溫常壓下利用需氧、厭氧菌去除含硫化合物的一種新技術^[13-15]。在國內外大力提倡低碳經濟和日益嚴格環保排放要求的趨勢下，天然氣生物脫硫作為一種新的天然氣凈化手段，其優勢進一步凸顯，具有廣闊的發展空間和良好的應用前景^[16-19]。

天然氣生物脫硫技術主要特點有^[20-23]：①凈化水平高，凈化氣中H2S的含量可控制在4g／m³以下；②裝置設備簡單，沒有復雜的控制回路，在吸收單元后沒有游離的H2S存在，操作安全，易于管理；③運行費用低，在中低潛硫量天然氣處理中，經濟效益明屆；④環境友好，沒有大量的廢液外排，不需要將燃料氣中分離出的H2S焚燒為SO2，幾乎實現硫的零排放；⑤操作彈性好，脫硫菌可根據原料氣中H2S濃度波動自動調節生長速率，適用于不同H2S濃度的天然氣凈化。

目前，以Shell-Paques工藝為代表的生物脫硫技術在世界范圍內擁有100余套商業化裝置，分布在煉油、化工、天然氣、礦業、造紙和沼氣等工業領域，直接應用于天然氣凈化的裝置共有14套，其中7套已成功用于現場處理，另有7套處于設計及建造階段。2002年，用于處理天然氣的首套商業化生物脫硫裝置在加拿大的Bantry開車運營。2004年，第2套生物脫硫裝置在加拿大投入運行，氣液分離設備安裝到位之后，該裝置實現全面穩定運行。美國現有2套用于處理高壓天然氣的生物脫硫裝置，第1套裝置在2004年末開車運行，第2套裝置在2005年5月投入使用。

2　生物脫硫工藝開發研究進展

中國石油西南油氣田公司天然氣研究院(以下簡稱天然氣研究院)于2009年開始了天然氣生物脫硫技術研究，重點進行r脫硫菌種的篩選和改良、溶液體系的開發、工藝過程設計與優化等相關研究工作，取得了良好的研究成果。

2．1　脫硫菌種的成功開發

根據脫硫微生物生理生化性質，通過特殊的菌種分離培養技術，獲得多株在富硫環境中生長的微生物，形成了復雜環境中快速篩選菌種的專利技術；應用現代基因工程技術，在1年時間內完成了微生物在自然界上百年的進化歷程，獲得了多種不同種類的脫硫微生物。優良菌種已在國家菌種保藏中心備案，并已申請專利保護。其形態如圖1所示。

 

2．2　溶液體系的研究

利用計算機輔助設汁，采用表面響應法快速篩選微生物能夠利用的營養成分，確定脫硫微生物的所需的營養物種類；采用中心組合設計方法優化培養基中主要化學品的組成(圖2、3)。利用Design Expert軟件篩選顯著變量，建立回歸方程，由回歸方程對菌種生長能力進行預測，并得到最優培養基組成。同時應用單因素實驗篩選生長因子及微量元素，形成了完整的培養基配方。

 

 

2．3　室內工藝評價裝置的設計及工藝過程研究

為了進一步評價脫硫微生物工業應用的可能性，天然氣研究院自主設計開發了天然氣生物脫硫的工藝流程，建立了工藝評價裝置和數據在線采集系統，利用該技術平臺獲得了21項關鍵運轉參數，為下一步工程放大和現場過程控制開發研究奠定了基礎。

2．4　生物硫磺-眭質的考察

生物硫磺的生成機理和化學硫磺的生成機理不同^[23]，微生物通過自身特殊代謝過程，將生成的硫磺排出體外，同時又和微生物包裹在一起，因而硫磺在溶液中以乳濁液的形式存在，具有親水性(圖4)。通過實驗測定了生物硫磺的密度、黏度和粒徑等物化指標，為生物硫磺后期處理方法的選擇提供了重要參考依據。

 

通過室內研究，天然氣研究院已形成了適用于高含硫環境下分離篩選脫硫微生物的專利技術，獲得了性能優良、具有自主知識產權的天然氣脫硫微生物菌種，完成了脫硫溶劑配方體系和菌種培養方案的研究，同時建立了天然氣生物脫硫的實驗室評價裝置，通過關鍵參數控制及過程優化，使得脫硫效果有了顯著提升。目前正著手將該室內研究成果進行現場中間放大試驗，在實際工況條件下進行驗證，確定溶劑適宜的工藝操作參數，為工業應用提供依據。

3　天然氣生物脫硫技術發展方向及前景分析

3．1　天然氣生物脫硫技術發展方向

盡管生物脫硫技術具有誘人的工業應用前景，但技術總體上還處于研究開發階段，目前仍然面臨許多挑戰。天然氣生物脫硫技術從簡單的沼氣脫硫處理、含硫污水處理技術發展到今天形成天然氣生物脫硫現場應用裝置不過10余年的時間。從最初的低含硫天然氣處理到高含硫天然氣處理，從低壓天然氣處理到高壓天然氣處理，從單一生物工藝到與組合工藝，生物脫硫技術一直處于不斷發展和完善過程。目前生物脫硫工藝在油氣生產領域還未形成大規模的應用，從技術本身而言，天然氣生物脫硫工藝還存在一些亟待解決的問題，如生物脫硫反應速率低、硫酸鹽累積、生物硫磺的后續處理等。隨著現代生物技術的發展、脫硫模型的建立和完善、生物反應器開發研究的進步，今后天然生物脫硫技術主要有以下發展方向。

3．1．1利用現代生物技術，提高脫硫菌種的性能

脫硫菌種是生物脫硫的核心環節和重要影響因素。深入開展脫硫菌種遺傳背景的研究，確定與脫硫性狀相關的基兇片段，通過分子克隆構建出工況適應能力強、脫硫效率高、對營養成分需求低的脫硫工程菌，同時對現有脫硫菌種采用分子進化、基閃過量表達和基因調控等方法進一步提高菌種的作用能力和對工況的適應能力^[24-26]。另一方面，著眼于實際應用，重視混合菌種的有效應用以及耐鹽耐壓微生物的篩選，從深海、鹽湖等極端環境中篩選性能優良的自然界脫硫菌種，如果能夠篩選底物適應范圍更廣的微生物，可能將研發出一系列更具有經濟環保優勢、可替代或者完善現有脫硫T藝的生物脫硫技術。

3．1．2應用流體研究技術，開發高效生物反應器

生物反應器是生物脫硫工藝的重心，它影響著整個脫硫工藝的運行效果^[6，27-29]。利用計算機模擬及相關流體計算軟件，通過冷模和熱模實驗相結合的方式，對反應器中化學反應速率、空氣分布特征、流體回流速率、硫磺沉降及粒徑分布等進行理論分析，優化反應器結構，重點對空氣分布器進行精細化設計，防止空氣在反應器局部區域將硫化物過度氧化形成硫酸鹽；構建恰當的硫磺沉降區域，使得粒徑極小的生物硫磺能及時沉降的同時，減少因硫磺沉降引發的脫硫細菌流失物；開發新型填料作為菌種的載體，以擾動的方式加快氣液問的傳質過程，同時可對脫硫菌種進行固定化，提高菌種利用率。

3．1．3完善配套技術研究，真正實現零排放

通過技術研發和產品升級，徹底解決長周期運作中脫硫溶液及脫硫副產物的排放問題，實現真正意義的零污染、零排放。對于脫硫過程中產生的部分離子累積的問題，一方面通過控制反應條件、減少副產物的生成來提高硫磺的轉化率；另一方面，對于不可避免的離子富集，比如鈉離子、硫酸根離子，可根據處理規模的不同和現場處理配套設施的差異，開發出不同外排水回用處理工藝。對于外排液量不大的情況，可采用吸附或者膜交換的方式予以脫除；對于外排液量較大的情況，可采用濃縮結晶的方式，以化學產品的方式將其回收利用。

3．1．4優勢互補，與現有工藝相結合

提倡天然氣生物脫硫技術，并不是否定或放棄了以前的天然氣脫硫工藝，根據具體情況也可采用天然氣生物脫硫工藝+原有天然氣脫硫工藝組合的新工藝，實現優勢互補，以求達到更好的脫硫效果，實現新突破。生物脫硫的明顯特征就是環境友好、化學品消耗低，現有液相脫硫技術，比如絡合鐵氧化法的優勢在于反應速度快，其缺點在于化學品容易降解、消耗較快，造成運行成本上升，同時生成的硫磺容易導致堵塞。如果通過技術研發，將二者結合，通過生物菌種加快鐵離子的再生速度，既可以減少絡合劑和空氣的消耗量，同時使得生成的硫磺具有一定的親水性，緩解或者徹底解決疏水性硫磺在管道中造成堵塞的問題。

3．2　天然氣生物脫硫技術應用前景分析

3．2．1環保排放壓力加大，促使天然氣脫硫技術升級換代

硫化物對環境的污染是眾所周知的，它是產生酸雨的罪魁禍首，世界各國對硫排放的限制越來越嚴格。我國在1997年實施的GB l6297-1996《大氣污染物綜合排放標準》即將修訂，更為嚴格的排放標準讓包括中國石油天然氣集團公司在內的部分生產企業倍感壓力。尋求凈化水平更高、對環境更友好的綠色天然氣凈化技術已經成為了能源產業發展的迫切需求。從脫硫效果和環保性等方面進行綜合考察，天然氣生物脫硫技術可實現廢棄物資源利用化，具有凈化水平高、流程簡單和能耗低等特點，比常規天然氣脫硫技術進一步減少了脫硫的二次污染，能有效緩解硫排放引發的環境問題，因此，具有廣闊的應用前景和良好的發展空間。

3．2．2  應用領域廣，與現有工藝結合可實現優勢互補

當原料氣中硫化氫的含量有較大波動的時候，脫硫微生物可根據環境中硫化物濃度的變化情況來調節生長速度和對營養物質的攝取，因此，天然氣牛物脫硫操作彈性高，適用范同廣。同時，該工藝流程所涉及的裝置設備簡單，所需配套工程少，凈化水平很高，能夠和現有天然氣處理工藝或者已運行但未能達到排放標準的處理裝置聯用，形成新的組合工藝(圖5)。

 

目前國內外在天然氣凈化中應用最為廣泛是胺法+克勞斯的常規脫硫流程，可分為4個操作單位：胺液系統、硫磺回收單元、尾氣處理以及焚燒段。相比其他技術而言，這個工藝在天然氣含硫量大的時候，經濟效果越顯著，但對中低含硫量天然氣處理而言，其投資和運行成本相對較高。同時，當原料氣的氣質條件波動較大時，后面的硫磺回收單元運行很容易不穩定。因此，天然氣生物脫硫技術以其技術優勢，對常規天然氣脫硫工藝進行取代或者簡化，可以形成一系列針對不同含硫天然氣處理規模的新凈化組合工藝。比如在低含硫量天然氣處理時，可用l個生物脫硫單位取代上述常規脫硫流程的4個單位，在保持很高凈化水平的同時，減少了設備投資和運行成本。在中等含硫量天然氣處理時，保留胺液吸收系統，以生物脫硫作為硫磺回收單元，這種方式所取得的硫磺純度不高，需要二次加工，但其投資規模和運行成本會有所下降。在高含硫量天然氣處理時，保留硫磺回收單元，在其后接上生物脫硫來代替現有的尾氣處理和焚燒單元，通過增加硫酸鹽還原菌來實現尾氣的凈化。在環保排放標準更加苛刻的情況下，這一T藝具有較大的應用前景。

3．2．3中低含硫量天然氣處理時，經濟技術優勢明顯

隨著社會、經濟的快速發展，天然氣需求急劇攀升，在能源結構中的比例迅速增加。因此，越來越多的中低含硫量天然氣被納入開發利用的范疇，尋求一種更為經濟有效的天然氣脫硫處理方法成為發展的客觀需要。從經濟指標和處理效果綜合評定來看，在天然氣含硫量小于0.1t／d時，天然氣凈化采用干法脫硫較為適合；天然氣含硫量大于10t／d時，天然氣凈化采用胺法+克勞斯工藝才能充分體現經濟效益；天然氣含硫量居于二者之間時，目前在國內外較為理想的天然氣凈化方式往往采用液相氧化還原脫硫技術。然而液相氧化還原技術的主要缺點在于化學品消耗高、容易發生硫堵，并且還有工業廢液的產生，造成操作成本的增加。與之相比，天然氣生物脫硫工藝剛好彌補了上述不足，其吸收過程消耗的堿，通過微生物催化作用在生物反應器中得以恢復，降低了化學品的消耗；生成的硫磺具有親水性，不易造成硫堵，親水性的硫磺還可做農業化肥和殺蟲劑，提高了附加值。

3．2．4配套設施少，適合于邊遠分散井的試采作業

目前，我國已有越來越多的分散含硫天然氣需要處理。作為解決邊遠分散含硫氣處理的補充手段，特別是在新區塊氣藏儲量難以明確的情況下，選擇易于搬遷、配套公用工程少的天然氣生物脫硫技術進行試采作業具有諸多優勢。通過關鍵設備拆分，車載移動，現場搭建方式，可在試采過程中創造性地實現方便快捷的移動式脫硫。

4　結束語

伴隨國內外能源短缺和低碳環保的發展趨勢，天然氣生物脫硫技術的優勢變得更加明顯，能夠滿足新環保法規對硫排放限制要求的同時，在經濟上也具有競爭力。隨著生物脫硫技術的不斷發展和完善，綜合性天然氣凈化工藝成為天然氣凈化技術發展的必然趨勢，不久的將來就能看到天然氣凈化領域中生物脫硫技術的廣泛應用。

 

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本文作者：徐波  何金龍  黃黎明  劉其松  孫茹

作者單位：中國石油西南油氣田公司天然氣研究院

  中國石油天然氣集團公司高含硫氣藏開采先導試驗基地